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2025-03-06 20:50:57

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  利用透射电子显微镜在气体环境中揭示了金属纳米颗粒表面的连续转变。研究采用无监督深度去噪方法,克服了高空间分辨率和毫秒级时间分辨率成像过程中固有的低信噪比问题。研究发现,铈氧化物上铂纳米颗粒表面下方的应力场会使纳米颗粒不稳定,导致其在有序和无序结构之间发生一系列转变。

  材料的功能性可能与发生在毫秒时间尺度上的原子级结构动态变化相关。然而,奇异果体育平台电子显微镜在实现高空间分辨率和毫秒级时间分辨率成像时新闻资讯,往往受到低信噪比的限制奇异果体育平台。

  鉴于此,纽约大学Carlos Fernandez-Granda教授团队、第一作者亚利桑那州立大学Peter A. Crozier等研究者在Science期刊上发表了题为“Visualizing nanoparticle surface dynamics and instabilities enabled by deep denoising”的最新论文。他们通过无监督深度去噪框架,研究者在适中的电子剂量下,以最快10毫秒的时间分辨率观察了气体环境中的金属纳米颗粒表面(铈氧化物上铂纳米颗粒)。在这一时间尺度上,许多纳米颗粒表面会在有序和无序结构之间持续转变。奇异果体育平台

  应力场可渗透至表面以下,导致缺陷形成和不稳定性,使纳米颗粒表现出流变性。结合这一无监督去噪方法与原位电子显微镜,大大提升了时空表征能力,为探索材料的原子级结构动态变化开辟了新途径。

  (1) 实验首次利用基于深度学习的无监督去噪方法,实现了在气体环境下对金属纳米颗粒表面结构动态性的高时间分辨率(10 ms)观测,并在适中的电子剂量下(~10⊃3; e⁻ Å⁻⊃2; s⁻⊃1;)获得了1Å 的空间分辨率。

  (2) 实验通过机器学习去噪技术,显著提高了TEM图像的信噪比(提升近40倍),从而揭示了纳米颗粒表面在有序与无序状态之间的持续转变。这些快速结构变化引发了应力场渗透至纳米颗粒内部,导致缺陷形成及整体结构的不稳定性,使纳米颗粒表现出流变性。

  (3) 实验发现低能量稳定表面并非静态,而是具有高度活跃的原子动力学特性。这些动态行为可能与催化功能直接相关,尤其在多相催化中,短暂的亚稳态表面结构可能影响反应活性。

  (4) 本研究证明结合高性能电子探测器与AI去噪框架,可以在降低电子剂量的同时,实现高空间和时间分辨率的原子级观测。这一方法为深入探索金属纳米颗粒的表面动态性及亚稳态结构演化提供了新的技术手段,有助于理解纳米催化剂的结构-功能关系。

  在新开发的无监督AI去噪算法和原位电子显微镜的帮助下,研究者实现了对纳米颗粒表面的原子级分辨率观测,时间分辨率达到10ms,同时保持了适中的电子剂量。研究者观察并表征了Pt纳米颗粒在CO环境下的结构动态,发现纳米颗粒表面在相对稳定的晶体学终止态与更活跃的快速扩散Pt原子构成的吸附层之间不断转换。吸附层原子暂时“漂浮”在常规的晶体学终止态之上,有时发生成核,形成新的单层晶面,也可能扩散消失。这一过程是持续的奇异果体育平台,在室温下的时间尺度100 ms 内,晶体学终止态会不断稳定和失稳。

  表面结构动态和应力场可渗透至表面以下,导致层错等缺陷的形成。许多纳米颗粒,尤其是较小的颗粒,在长时间内经历极端的结构不稳定性。通过拓扑数据分析,研究者能够定量区分颗粒处于有序的亚稳态还是更具流变性的无序状态。高时空分辨率的AI去噪技术使研究者能够识别短暂存在的原子级结构转变步骤。

  AI驱动的无监督去噪方法与原位电子显微镜的结合,为研究原子结构动态和稳定性提供了新方法。这项研究不仅有助于理解静态原子结构与功能性之间的关系,还为探索局部结构动态提供了新的视角,从而推动基础材料科学的发展。

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